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       中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)馬騁教授課題組在鋰電池固態(tài)電解質(zhì)的離子傳輸機理上取得重要發(fā)現(xiàn)。研究者用球差校正透射電鏡直接觀測到了一種奇特的非周期性機構(gòu)。該結(jié)構(gòu)盡管只有一個原子層厚，但卻能對鋰離子的傳輸產(chǎn)生顯著影響，從而成為除了晶界、點缺陷以外的又一類需要受到固態(tài)鋰電池研究者密切關(guān)注的非周期性結(jié)構(gòu)。該研究成果近日以“Single-atom-layer traps in a solid electrolyte for lithium batteries”為題發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》上。

 

       全固態(tài)鋰電池因兼具安全性和高能量密度成為當(dāng)前電池研究的熱點，而成功構(gòu)筑這一電池的關(guān)鍵在于找到合適的固態(tài)電解質(zhì)。為了有針對性的設(shè)計具備高離子電導(dǎo)率的固態(tài)電解質(zhì)，研究者必須先充分理解其中鋰離子的傳輸機理。對固態(tài)電解質(zhì)而言，擾動理想晶體結(jié)構(gòu)的“非周期性結(jié)構(gòu)”可以對離子電導(dǎo)率帶來數(shù)量級的改變，因此它們對于理解離子傳輸機理至關(guān)重要。以往的研究中，受到普遍關(guān)注的非周期性結(jié)構(gòu)主要包括晶界和點缺陷這兩大類，而上述工作則發(fā)現(xiàn)了一類新的可以劇烈影響離子傳輸?shù)姆侵芷谛越Y(jié)構(gòu)。通過球差校正透射電鏡對經(jīng)典固態(tài)電解質(zhì)Li0.33La0.56TiO3的觀測，研究者發(fā)現(xiàn)了大量單原子層缺陷，并且這些缺陷相互之間會形成閉合回路。顯微學(xué)和理論計算的綜合分析表明，盡管這些缺陷只有一個原子層厚，它的特殊原子構(gòu)型卻可以徹底阻止鋰離子穿過。當(dāng)這些缺陷相互結(jié)合形成閉環(huán)時，被封閉體積中的鋰離子將無法逃離，而其外部的鋰離子也無法進入，從而使得這部分材料實質(zhì)上無法參與離子傳輸。電鏡觀測已證實該現(xiàn)象在樣品中大量存在，而且Li0.33La0.56TiO3的離子電導(dǎo)率將因此下降約1-2個數(shù)量級。研究者把這種獨特的非周期性結(jié)構(gòu)命名為“單壁鋰阱”（single-atom-layer trap, SALT）。在未來的研究中，如果能減少甚至避免單壁鋰阱的形成，離子電導(dǎo)率將獲顯著提升。研究者正在往這個方向進行進一步探索。這一發(fā)現(xiàn)為離子傳輸機理的研究和材料的設(shè)計優(yōu)化都提出了新的方向。《Nature Communications》的審稿人對該工作給予高度肯定，認為“這篇文章讀起來激動人心，報道了一個非常新奇的觀測結(jié)果”(“this was an exciting manuscript to read, reporting on a very novel observation”)，并且認為 “它將在固態(tài)電解質(zhì)/固態(tài)電池領(lǐng)域，甚至更普遍的在材料科學(xué)和電子顯微學(xué)共同體中激起廣泛討論”（“I would … expect that it stirs up quite some discussion both in the solid electrolyte/solid-state battery field as well as generally in the material science and electron microscopy communities”）。

 

      該論文的第一單位為中國科大，共同第一作者依次為中國科大的博士生朱峰、美國馬里蘭大學(xué)的博士生Md Shafiqul Islam、美國Ames Laboratory的Lin Zhou博士，共同通訊作者依次為美國馬里蘭大學(xué)的莫一非教授和中國科大的馬騁教授。該工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)創(chuàng)新團隊培育基金等項目的資助。

 

       論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15544-x