一文總結(jié)無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的基礎(chǔ)研究進(jìn)展
時(shí)間:2020-10-30 22:44來(lái)源:鋰電前沿 作者:花生米
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成果簡(jiǎn)介
在可持續(xù)儲(chǔ)能領(lǐng)域，固態(tài)電池因其安全性高、能量密度大和循環(huán)壽命長(zhǎng)而備受關(guān)注。近日，Theodosios Famprikis 教授（共同通訊），M. Saiful Islam教授（共同通訊）和Christian Masquelier 教授（共同通訊）在材料研究頂級(jí)期刊Nature Materials上發(fā)表了題為”Fundamentals of inorganic solid-state electrolytes for batteries”的綜述文章。
作者綜述了近年來(lái)無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)多尺度離子輸運(yùn)、電化學(xué)和機(jī)械性能等關(guān)鍵問(wèn)題的解決策略以及在無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)的基本理解方面取得的最新進(jìn)展。此外，實(shí)際固態(tài)電池面臨的主要挑戰(zhàn)包括金屬負(fù)極的利用、界面的穩(wěn)定等。解決這些問(wèn)題的關(guān)鍵在于對(duì)固體電解質(zhì)材料的基本特性要有更深入的了解。
圖文速覽
固態(tài)電池的示意圖
由于固態(tài)電池的優(yōu)勢(shì)，人們致力于發(fā)展固態(tài)電池。上圖示意性地顯示了固態(tài)電池的3個(gè)主要挑戰(zhàn)。
第一，最初的預(yù)期是固體電解質(zhì)由于其機(jī)械剛性而能抑制枝晶的生長(zhǎng)，但最近的研究已經(jīng)證明了金屬鋰具有滲透到固體材料中的能力。
第二，界面的穩(wěn)定性。固體電解質(zhì)與電極材料之間的界面組成和結(jié)構(gòu)往往與材料的界面成分和結(jié)構(gòu)存在較大的偏差。離子電阻或電子傳導(dǎo)分解產(chǎn)物的形成抑制了固態(tài)電池的性能。
第三，是保持自身接觸。固態(tài)系統(tǒng)的一個(gè)突出缺點(diǎn)是離子擴(kuò)散依賴(lài)于固體顆粒的接觸。這些點(diǎn)接觸對(duì)電極材料中電化學(xué)循環(huán)產(chǎn)生的應(yīng)力特別敏感，這可能導(dǎo)致裂紋的形成，以及界面的分層。在固態(tài)電池工程中，開(kāi)發(fā)有效的策略來(lái)緩解物理接觸問(wèn)題是勢(shì)在必行的。
多尺度離子輸運(yùn)及主要相關(guān)技術(shù)
如上圖所示，固態(tài)電池中離子的遷移是一個(gè)多尺度過(guò)程，從原子尺度到器件尺度。重要的是，器件的最終阻抗是所有這些機(jī)制的函數(shù)。可用于在不同尺度上探測(cè)離子傳導(dǎo)的技術(shù)是多種多樣的，并且往往在其空間或時(shí)間分辨率上受到限制，因此多技術(shù)方法聯(lián)用可以有效的解釋電化學(xué)機(jī)理。
陽(yáng)離子遷移機(jī)制和相關(guān)的能量分布
在結(jié)晶的情況下，陽(yáng)離子空位或間隙被認(rèn)為是可移動(dòng)帶電的。圖a所示的三種主要遷移機(jī)制是：(1)空位擴(kuò)散，其中離子遷移到相鄰的空位，(2)未完全占據(jù)的位點(diǎn)之間的直接間隙機(jī)制，以及(3)協(xié)同機(jī)制。
b，c顯示出了通過(guò)直接空位或間隙跳躍(b)和相關(guān)跳躍（c）與陽(yáng)離子遷移相關(guān)的能量分布，以及它們相關(guān)的跳躍能量Em，跳躍距離α0和跳躍頻率ν0。
在與正極和負(fù)極接觸的固體電解質(zhì)上的化學(xué)勢(shì)的變化
電解質(zhì)的穩(wěn)定窗口是它在沒(méi)有氧化還原分解的情況下可以維持的電壓范圍，如上圖所示。熱力學(xué)上，可以通過(guò)考慮分解反應(yīng)的自由能作為電壓的函數(shù)來(lái)定義穩(wěn)定窗口。化學(xué)勢(shì)的變化導(dǎo)致靠近陽(yáng)極的流動(dòng)陽(yáng)離子的高濃度和靠近陰極的低濃度。這些濃度梯度可以直接導(dǎo)致固體電解質(zhì)的分解和電極的反應(yīng)。
固態(tài)電池中固體電解質(zhì)/電極界面的反應(yīng)可能性
在固體電解質(zhì)與電極交界處的接觸上可以觀察到電化學(xué)反應(yīng)。這種反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)力來(lái)源于混合固體電解質(zhì)和電極的成分以產(chǎn)生新的穩(wěn)定相的熱力學(xué)，稱(chēng)為界面相，如上圖a所示。
在圖b中，我們已經(jīng)確定了三種可用于改變固態(tài)電池的功能界面的方法：（1）本質(zhì)穩(wěn)定（內(nèi)在穩(wěn)定，與兩種材料之間沒(méi)有反應(yīng)），（2）動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定和，（3）人工保護(hù)（人工保護(hù)涉及在固體電解質(zhì)和電極之間）。
固態(tài)電池的機(jī)械性能下降
由電極上的電化學(xué)反應(yīng)而產(chǎn)生的應(yīng)力被稱(chēng)為電化學(xué)應(yīng)變。由于可移動(dòng)離子可逆地插入電極材料中，它們經(jīng)歷循環(huán)膨脹和收縮。這種現(xiàn)象會(huì)導(dǎo)致局部斷裂、界面的分層和/或顆粒之間失去接觸，如上圖所示。在這種情況下，產(chǎn)生的空隙對(duì)電池性能有直接的影響。
固體電解質(zhì)加工方法的簡(jiǎn)化流程圖
加工路線的選擇直接控制著材料和器件的電氣、化學(xué)和機(jī)械性能。固體電解質(zhì)需要首先從商用試劑中合成，致密成較薄的形態(tài)以最小化歐姆電阻，最后通過(guò)與電極材料的密切混合集成到固態(tài)電池中，如上圖所示。
全文總結(jié)
總之，作者強(qiáng)調(diào)了與固態(tài)電池應(yīng)用相關(guān)的固態(tài)電解質(zhì)的基本理解方面的最新進(jìn)展。作者對(duì)無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)在多尺度離子輸運(yùn)、電化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性以及它們對(duì)現(xiàn)有加工方法的依賴(lài)性等方面進(jìn)行了闡述。在這些領(lǐng)域中，通過(guò)實(shí)驗(yàn)和建模技術(shù)之間的密切協(xié)作獲得了更深入的理解。除本綜述所涵蓋的主要問(wèn)題外，未來(lái)的研究可能包括以下重要領(lǐng)域（1. 材料發(fā)現(xiàn)；2. 材料的界面表征；3. 材料加工和設(shè)備應(yīng)用）。
文獻(xiàn)信息
Fundamentals of inorganic solid-state electrolytes for batteries (Nature Materials, 2019, DOI: 10.1038/s41563-019-0431-3)
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41563-019-0431-3
(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽：
固態(tài)電池
無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)
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